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新闻主题	DPF对柴油发电机颗粒物的捕集效果分析

 

摘要：DPF（颗粒物捕捉器）作为柴油发电机尾气后处理技术的关键部分，国内外学者对其一直有大量研究。康明斯公司在本文中介绍了在1500RPM且柴油发电机组在75%负荷下DPF对不同粒径的PM捕集效果，研究结果表明，随着试验时间的延长，DPF对柴油发电机PM的捕集率有所提高，且DPF对大粒径聚集态颗粒物的捕集率要高于对核态颗粒物的捕集率。

一、颗粒物及其形成过程

 

1、颗粒物组成

      颗粒物是固态碳烟、可溶性有机物和硫酸盐混合而成的有机组分，主要结构如图1所示。碳烟是燃料未完全燃烧产生的，通常发生在高温下没有足够氧气浓度的富油区，最初形成的碳烟晶核尺寸在0.005μm～0.05μm之间，碳核在高温高压下聚合，尺寸不断增大，最终形成的颗粒物尺寸大部分集中在0.05μm～1μm之间，这个尺寸区间的颗粒很容易被人类吸入并沉积在支气管和呼吸道深部肺泡中，对人体健康存在极大的威胁。近50%的颗粒物是由碳烟组成的，硫酸盐和烃类在碳烟表面上吸附聚集形成柴油机颗粒。可溶性有机组分可以采用索氏提取法或超声提取法从颗粒物中分离出来。由于颗粒物是极性和非极性成分的混合物，所以完全萃取需要不同的萃取剂，常用的萃取剂有二氯甲烷、苯-乙醇混合物等。研究表明：颗粒中的可溶性组分主要由醛、酚、烷烃、烯烃、脂肪烃、多环芳烃及其衍生物组成，在高负荷工况下会出现部分燃油添加剂和未燃烧充分的燃油。

2、颗粒物形成过程

      液相烃转化为碳烟并最终形成柴油机颗粒物的过程主要有热解、成核、表面生长、集聚与凝结、氧化等阶段，成长过程如图2所示。碳烟形成过程取决于压力、温度、喷射参数和燃料结构等条件，其生成和氧化速率主要与温度和压力有关。

（1）热解

      热解是指在缺氧或者无氧条件下，通过高温使有机物发生裂解的过程，热解反应主要取决于温度和浓度，通常是吸热的。由于燃料与空气的混合时间较短，导致混合不均匀，在高温缺氧的情况下燃料热解形成碳烟前驱体，其热解和氧化速率取决于火焰类型。预混火焰中氧含量较高，产生的碳烟较少，而扩散火焰中氧含量较低，产生的碳烟较多，氧化速率则随温度的升高而增大，因此碳烟的形成主要取决于温度和氧浓度。Haynes BS等人的研究表明：层流扩散火焰中的热解产物主要是C₂H₂、C₂H4、CH4、C3H6和C6H6等。O₂、O和OH自由基的存在会加速热解，如果燃料中有足够的O和OH自由基，乙炔很容易被氧化形成惰性产物。

（2）成核

      成核是气相热解产物形成颗粒的过程。燃料热解生成的各种不饱和烃类通过脱氢形成碳粒子，并逐渐聚合成长链和环芳烃，形成初始直径约在1.5 nm~₂ nm之间的碳烟晶核。初始晶核对碳烟总质量的贡献较小，但能够为表面生长提供活性位点，因此对后期的质量增长影响较大。通过对比不同条件下扩散火焰中开始形成碳核时的临界气动变形率，认为向燃料中添加空气可在相当宽的浓度范围内对碳烟的成核起遏制作用，能够减少碳烟的生成，即部分预燃具有遏制扩散燃烧中碳烟成核的作用。

（3）表面生长

      表面生长是碳烟质量增加的关键因素，颗粒物尺寸的增加主要发生在表面生长过程中。气相烃（主要是乙炔）在晶核表面沉积导致碳烟质量增加，而颗粒数量保持不变。碳氢化合物的浓度低于碳烟生成临界浓度的情况下，这一过程会持续进行。表面生长过程中碳烟生成速率取决于成核数量，这一过程通常发生在成核之后的几个ps到0.05 ms之间，因此该过程的停留时间对碳烟质量和体积分数有很大的影响。由于小颗粒的活性自由基较多，因此颗粒尺寸越大，表面生长速率越低。目前解释碳烟表面生长的主要机理有氢吸取乙炔加成（HACA）机理和碳加成氢转移（CAHM）机理，依据HACA机理建立和改进了描述碳烟表面生长过程的反应动力学模型，研究了层流预混火焰中含量较高的6种烯炔烃的CAHM反应势能面并进行动力学蒙特卡诺模拟，结果表明在高温和低氢原子浓度下CAHM机理对碳烟质量增加的贡献是HACA机理的十几倍。

（4）集聚和凝结

      集聚和凝结是小颗粒合并的过程。小颗粒形成后，颗粒间的碰撞会导致团聚，从而引起颗粒物数量的减小和尺寸的增加。在这个过程中，球形粒子相互碰撞最终聚结成单一的球体，团聚后的颗粒大小主要取决于发动机工况，如喷油类型和喷油条件等。

（5）氧化

      氧化是碳烟形成过程中，碳或碳氢化合物发生氧化反应形成燃烧产物的过程，这一过程贯穿从热解到凝结的整个碳烟形成进程。反应速率主要取决于反应阶段和空气燃料混合物的状况，氧化反应在表面生长和聚结反应过程中的影响并不大，O和OH等自由基被认为是反应中的主要氧化剂。

      碳烟颗粒通常在温度高于1 300 K时发生氧化，氧化反应阻力主要来自碳烟中的石墨状结构。在燃料充足和满足化学计量条件下，OH自由基对碳烟氧化反应的影响更大。在燃料不充分的条件下，O₂自由基对碳烟氧化的影响更大，OH自由基的贡献只有10%~₂0%。氧化过程结束后，排出的气体在排气管内冷却，部分未燃烃、硫酸盐和水分等在碳烟上凝结，形成颗粒物。

      燃料成分和结构对颗粒物的形成有重要影响。柴油燃料主要由碳、氢、氧、硫等元素组成，这些元素的含量决定燃料成分。燃料中碳含量越高，氢含量越少，产生碳烟的倾向越大，氧含量越高则会降低碳烟的生成速率。燃料中的硫不直接参与碳烟的生成过程，但会促进可溶性有机物的形成并附着在碳烟颗粒上，从而增加颗粒物的尺寸和质量。分子结构是决定层流扩散火焰中碳烟生成速率的主要参数。一些早期的研究结果表明，分子中的环状结构，特别是稠环结构起着关键作用。非芳烃燃料中，碳原子数、主链长度、侧链位置和长度是影响碳烟形成趋势的主要参数，碳烟体积分数随烷烃、烯烃、炔烃、烷基苯和萘中氢的质量百分含量的增加呈线性增长。

 

图1  颗粒物组成结构图

图2  柴油机颗粒物成长过程图

 

二、柴油机尾气装置效果实验

 

      国内有众多学者对DPF的捕集特性做了较多研究表明，柴油发电机微粒捕集器（diesel particular filter，DPF）是目前公认的降低柴油发电机PM排放的最有效手段。DPF最常见的结构为壁流式结构，采用圆柱形堇青石在轴向上形成许多细小的平行通道，每个通道均为只有一端堵塞的通孔结构，相邻两个通道封闭端不相邻。DPF的工作机理正是根据这个结构特点，使流入的尾气被迫通过过滤壁面流出，而尾气中的PM也将在此过程中沉积在过滤壁面上，最终达到净化尾气的目的。在现行的国六排放标准下，运用DPF降低柴油发电机颗粒物排放势在必行。

1、试验装置及方案

      本试验采用康明斯4B系列柴油发电机，DPF捕集PM的试验系统主要由柴油发电机、DPF、EEPS3090发动机废气排放颗粒物粒径谱仪、稀释系统及计算机组成，如图3所示。试验所用DPF直径Φ144mm，高152mm，安装于柴油发电机排气管上，用于捕集尾气中的PM；在DPF前后端分别设置采样点1和采样点2，在两采样点位置安装管道，柴油发电机尾气经稀释系统稀释后通入EEPS3090发动机废气排放颗粒物粒径谱仪，在此对PM的粒径分布进行测取。试验时，柴油发电机恒定转速为1500r/min，负荷为75%，连续运转240min。

2 、试验结果与分析

      柴油发电机尾气中的PM主要是核态微粒和聚集态微粒。核态微粒主要是由缸内燃烧过程形成的未完全燃烧的碳核、发动机排气在稀释冷却过程中形成的挥发性碳氢化合物以及燃料中含硫化合物和部分金属化合物成核组成的；聚集态颗粒主要是由燃料或润滑油不完全氧化形成的碳烟粒子经过碰撞聚集作用，表面吸附凝结的烃类等挥发性物质形成的链状或团絮状聚集物。

      图4为DPF前后端PM的粒径分布图，DPF后端取试验开始后5min时刻和240min时刻，设置EEPS采样步长为0.1s，对所得数据取平均值作图2，图中dN为颗粒物的数量浓度，dp为颗粒物的粒径。由图3可见，DPF前端PM分布呈双峰状，峰值分别在9nm和120nm附近，而DPF后端均呈3峰状分布，峰值分别在9nm、32nm、128nm附近。DPF后端与前端对比可以看出，后端颗粒物浓度明显下降，且聚集态颗粒物下降更为明显。到240min时，大粒径的聚集态颗粒物数量几乎为0，说明DPF对聚集态颗粒物的捕集效果较为显著。

      结合DPF的捕集原理及图3可知，PM在DPF孔道内沉积会使孔道直径减小，导致更多的PM被拦截而在孔道内沉积，从而提升了DPF对核态和聚集态颗粒的捕集效率。但值得注意的是，PM的沉积会导致排气背压增大，严重时影响发动机的正常运行。

3、  试验结论

① 柴油发电机废气经过DPF的捕集后，聚集态颗粒物的浓度显著降低，说明DPF对聚集态颗粒物的捕集效果较好。而相对于聚集态颗粒物，核态颗粒物的浓度变化较小，说明DPF对核态颗粒物的捕集效果较弱。

② DPF对颗粒物的捕集率随时间的延长而升高，且对核态颗粒物的捕集效果增长较为显著，说明DPF对颗粒物尤其是核態颗粒物的捕集并非瞬时性的，需要一定的时间作积累。

 

图3 柴油机颗粒物实验装置

图4 DPF前后端粒径分布图

 

总结：

      柴油发电机相对于汽油机具有油耗低、耐久性好、输出扭矩高、CO和HC的排放量较少等优点，但柴油发电机颗粒物（particulate matter，PM）的排放一直是制约柴油发电机发展的关键因素。根据PM粒径的大小可将其分为直径50nm以内的核态微粒和直径50nm以上的聚集态微粒，并且将直径在100nm以下微粒定义为超细微粒。PM中的微粒大多数都是纳米级的粒子，能够长期在空气中漂浮并被人体吸入体内，其中所含的苯等多环芳香烃具有强烈的致癌作用，给人的生命健康造成重大危害。因此，降低PM的排放量是净化柴油发电机尾气的首要工作。

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